З двома своїми братами Анувієм та Паїсієм він пішов до одного з єгипетських монастирів, де всі троє прийняли чернечий постриг.
Слава про подвиги та чесноти преподобного Пимена поширилася по всій країні. Для багатьох ченців преподобний Пимен був духовним наставником. Вони записували його настанови для себе та інших.
Преподобний Пимен був суворим постником, однак іншим він радив їсти щодня, але без переїдання.
Преподобний говорив: «Людині необхідно дотримуватися трьох основних правил: боятися Бога, часто молитися і робити добро людям. Злість ніколи не знищить злості. Якщо хтось тобі зробив зло, зроби йому добро, і твоє добро переможе його злобу».
Преподобний Пимен помер у віці 110 років, близько 450 року.
Незабаром по кончині він був визнаний святим угодником Божим і отримав назву Великий — на знак великої смиренномудрості, скромності, правдивості та самовідданого служіння Богу.